人体无机汞暴露来源解析和汞同位素分馏取得新进展

汞是毒性最强的重金属之一，毒性与其形态密切相关。无机汞具有肾脏毒性，可能导致急性肾小管坏死、急性肾功能衰竭，甚至出现少尿、无尿、尿毒症等症状。对普通居民而言，食用食物、饮用水、呼吸和皮肤接触均可导致无机汞暴露。一般情况下，尿液汞含量可以用来指示人体无机汞的暴露水平。目前居民无机汞暴露途径及贡献份额认识不够准确，这制约了人体无机汞暴露的风险识别和风险防控。  

基于课题组前期开发的低浓度样品汞富集及同位素测定方法，本研究选择贵州万山矿区、贵阳市区及长顺背景区居民作为研究对象，系统测定大气、食用食物（大米、鱼肉和蔬菜）和尿液汞含量和汞同位素组成，分析无机汞在人体代谢过程的分馏特征，以定量计算尿液汞的来源。结果显示，尿汞δ²⁰²Hg相较大气产生？1.01‰～？1.6‰的质量分馏，相较大米产生？1.01‰～0.80‰的质量分馏（图1），这表明轻的汞同位素更易在肾脏富集并通过尿液排出。一般而言，食物无机汞Δ¹⁹⁹Hg基本为0，而贵阳城市居民尿汞Δ¹⁹⁹Hg值明显偏正（图1），人体汞的新陈代谢过程不会产生非质量分馏，因此基于Δ¹⁹⁹Hg的二元混合模型计算食用鱼肉对人体无机汞暴露的贡献，并与经典膳食法结果进行比较。结果表明，贵阳城市居民尿液汞22%来自于食用鱼肉，而膳食模型计算结果仅为2.8%；贵州万山矿区和长顺背景区居民食用鱼肉无机汞暴露的贡献较少。贵阳城市居民由于食用鱼肉较多，鱼肉甲基汞具有明显偏正的Δ¹⁹⁹Hg，部分甲基汞被肠道微生物去甲基化形成无机汞并通过尿液排出，而生成的无机汞保留了鱼肉甲基汞Δ¹⁹⁹Hg信号，导致居民尿汞Δ¹⁹⁹Hg明显偏正。汞稳定同位素是研究人体无机汞的来源和新陈代谢过程的有力工具，不仅可以准确识别人体无机汞的暴露来源，而且为理解人体汞的新陈代谢过程提供独特视角。  

相关成果发表在环境科学领域1区期刊Environment International：Du B., Yin R., Fu X., Li P.,* Feng X.,* Maurice L. Use of mercury isotopes to quantify sources of human inorganic mercury exposure and metabolic processes in the human body. Environ. Int. 2021, 147, 106336. 博士生杜布云为第一作者，环境地球化学国家重点实验室李平研究员和冯新斌研究员为共同通讯作者。研究受到中国科学院前沿重点项目、国家自然科学基金、中国科学院青年创新促进会、中国科学院西部之光项目及中国科学院高层次人才项目共同资助。  

图1. 居民尿液汞同位素分馏特征 

（冯新斌课题组/供稿）