地化所高压室发现压力导致辉锑矿的结构相变机制

地化所代立东研究员在中科院前沿科学重点项目、中科院先导专项等资助下，依托于我所地球内部物质高温高压重点实验室，自主筹划并依次成功搭建了具有国际领先水平的金刚石对顶砧物性测量、高温高压红外谱学实验测量、高压理论计算等综合物性测量实验平台、测试系统和理论计算平台。针对地球内部的主要金属硫化物矿物，已一系列系统研究，并取得了大量的原创性的研究成果和重要的研究进展。 

基于这些综合测量实验平台和实验系统，该团队主要成员代立东、柳凯祥等将金刚石对顶砧高压设备与电化学交流阻抗谱、拉曼光谱、透射图谱、原子力图谱、第一性原理计算等多种手段有机结合，对高压下辉锑矿电学性质和谱学性质进行了原位系统而深入地研究，并取得突破性的重要进展。众所周知，常压下的辉锑矿属于斜方晶系，化学组成分子式：Sb₂S₃，具有Pnma空间群和常温常压条件下的带隙能大小为~1.7 eV。研究发现：(a) 在5.0 GPa和15.0 GPa条件下，辉锑矿分别发生等结构相变 (IPT) 和压致相变 (PPT)；(b) 在34.0 GPa和40.1 GPa条件下，辉锑矿分别发生金属化和不定形态的矿物相转变；(c) 针对静水压和非静水压的恢复样品对比测试结果表明，非静水压条件下辉锑矿金属化表现出不可逆性，而静水压条件下样品金属化具有可逆性；(d) 实验过程中金刚石压腔样品腔体自身存在的差应力和层间相互作用是导致不同静水压条件下的可逆性质差异的重要原因；(e) 基于Materials Studio的CASTEP模块，运用第一性原理理论计算，发现在极端超高压条件下，辉锑矿所表现出的能带结构、总密度和投影密度等独特物理学参数发生明显变化，对实验结果进行了很好的验证。 

该成果发表在2018年最新一期的Physical Review B刊物上，这是代立东课题组在过去一年内，产出的第3篇Nature Index检索文章，全文可见： 

Dai Lidong, Liu Kaixiang, Li Heping, Wu Lei, Hu Haiying, Zhuang Yukai, Yang Linfei, Pu Chang and Liu Pengfei. Pressure-induced irreversible metallization with phase transitions of Sb2S3. Physical Review B, 2018, 97, 024103, doi: 10.1103/PhysRevB.97.024103. 

　　全文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.97.024103。 

图1 在0、30.0和40.0 GPa压力条件下第一性原理理论计算的辉锑矿能带结构、总密度和投影密度 [Dai et al., Phys. Rev. B, 2018, 97, 024103, doi: 10.1103/PhysRevB.97.024103]. 

　　（高压室代立东组供稿）