钙华氧同位素动力分馏研究取得新进展

近年来，钙华作为高分辨率古气候环境重建的重要载体，越来越受到第四纪研究者的重视。由于钙华具有较高的沉积速率（0.1~20 mm/a），使得其重建古气候的精度可达年、季尺度。这有利于对突发且持续短的重大气候环境事件(如重大洪水或干旱事件、地震等)和年—百年尺度气候周期的揭露。

在钙华包含的气候替代指标中，氧同位素记录无疑是人们关注的重点。这是因为在平衡条件下的方解石沉积过程中，氧同位素分馏与沉积温度呈负相关关系。国内外众多相关研究都以此平衡理论做基础来推算不同时期的气候环境温度。但值得注意的是，利用钙华（方解石）沉积过程中氧同位素分馏来计算温度有一个前提条件，就是沉积过程中要达到氧同位素交换平衡。然而，越来越多的研究表明，自然沉积钙华（方解石）的过程中氧同位素很难达到平衡分馏。由此造成的结果是，利用平衡分馏系数计算得到的温度和实际温度相差较大，有时甚至在10℃以上。因此，研究钙华（方解石）沉积过程中的氧同位素动力分馏行为就成为钙华古气候环境重建领域中不可回避的首要任务。

中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室刘再华研究员带领的钙华研究小组通过对白水台两个低温钙华沉积系统（渠道和水池）水化学、沉积速率和钙华氧同位素的半年观测（2010.5.24-2010.11.2），发现两种不同水动力条件下的沉积系统中钙华氧同位素的控制机制显著不同。对于快速流的渠道系统，利用平衡系数计算得到的温度与实测的温度相差较大，表明渠道钙华沉积过程中氧同位素没有达到分馏平衡，其原因是较高的沉积速率和CO2逸出速率。同时，快速沉积也导致渠道钙华与重碳酸根离子不发生氧同位素分馏，并且由于后者受瑞利分馏过程控制，钙华氧同位素也呈现相同的往下游逐渐增大的趋势。这一过程引起的变化超过了由温度效应引起的反方向的变化，导致渠道下游钙华氧同位素组成不能用于温度重建。而对于慢速流的水池系统，重碳酸根离子和水之间达到了氧同位素交换平衡，利用Coplen（2007）的平衡分馏系数计算得到的温度与实测温度相当吻合，说明水池中形成的钙华可以用于古温度重建。最后，作者提出一个判断钙华氧同位素是否适合重建温度的简单方法，即对比BaCO3与理论HCO3—的氧同位素是否一致。

国际同行审稿专家认为，这是首次证实水动力条件对钙华沉积过程中的氧同位素分馏具有直接控制作用，提出了利用类似沉积物进行古气候研究的重要问题。

该成果发表在国际权威地球化学杂志《Geochimica et Cosmochimica Acta》上。

原文链接：http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0016703712004164?v=s5　 

　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　  （刘再华课题组 供稿）